Механизм реакции h2 на поверхности In2O3 (011) с предадсорбированной молекулой кислорода

封面

如何引用文章

全文:

开放存取 开放存取
受限制的访问 ##reader.subscriptionAccessGranted##
受限制的访问 订阅存取

详细

Модифицированным методом упругой ленты (CI-NEB) рассчитаны энергии активации реакции H2 с предадсорбированной на поверхности In2O3(011) молекулой кислорода с образованием молекулы воды в одном случае и гидроксильной группы в другом. При этом один гидроксил образуется в результате связывания ОН с поверхностным атомом металла, а другой – за счет связи водорода с решеточным кислородом. Вычисления показывают, что энергии активации этих реакций имеют близкие величины: 0.99 и 0.98 эВ, однако термодинамически выгодным является гидроксилирование поверхности.

全文:

受限制的访问

作者简介

К. Курмангалеев

Федеральный исследовательский центр химической физики им. Н.Н. Семенова Российской академии наук

编辑信件的主要联系方式.
Email: f7033@mail.ru
俄罗斯联邦, Москва

Т. Михайлова

Институт общей и неорганической химии им. Н.С. Курнакова Российской академии наук

Email: f7033@mail.ru
俄罗斯联邦, Москва

Л. Трахтенберг

Федеральный исследовательский центр химической физики им. Н.Н. Семенова Российской академии наук; Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова

Email: f7033@mail.ru
俄罗斯联邦, Москва; Москва

参考

  1. Sayago I., Terrado E., Lafuente E., Horrillo M.C., Maser W.K., Benito A.M., Navarro R., Urriolabeitia E.P., Martinez M.T., Gutierrez J. Hydrogen Sensors Based on Carbon Nanotubes Thin Films // Synth. Met. 2005. V. 148. P. 15–19. https://doi.org/10.1016/j.synthmet.2004.09.013
  2. Kumar M., Ramaprabhu S. Palladium Dispersed Multiwalled Carbon Nanotube Based Hydrogen Sensor for Fuel Cell Applications // Int. J. Hydrogen Energy. 2007. V. 13. P. 2518–2526. https://doi.org/10.1016/j.ijhydene.2006.11.015
  3. Ikim M.I., Gerasimov G.N., Gromov V.F., Ilegbusi O.J., Trakhtenberg L.I. Phase Сomposition, Сonductivity, and Sensor Properties of Cerium-Doped Indium Oxide // Nano Mater. Sci. 2023. V. 24. № 2. P. 1570. https://doi.org/10.1016/j.nanoms.2023.09.001
  4. Kumar M., Mehta B.R., Singh V.N., Chatterjee R., Milikisiyants S., Lakshmi K.V., Singh J.P. The Role of Stoichiometry of Indium and Oxygen on Gas Sensing Properties of Indium Oxide Nanostructures // Appl. Phys. Lett. 2010. V. 96. № 12. P. 123114:1–3. https://doi.org/10.1063/1.3371717
  5. Walsh A. Surface Oxygen Vacancy Origin of Electron Accumulation in Indium Oxide // Appl. Phys. Lett. 2011. V. 98. P. 261910:1–3. https://doi.org/10.1063/1.3604811
  6. Lany S., Zakutayev A., Mason T.O., Wager J.F., Poeppelmeier K. R., Perkins J.D., Berry J.J., Ginley D.S., Zunger A. Surface Origin of High Conductivities in Undoped In2O3 Thin Films // Phys. Rev. Lett. 2012. V. 108. P. 016802:1–5. https://doi.org/10.1103/physrevlett.108.016802
  7. Lany S., Zunger A. Dopability, Intrinsic Conductivity, and Nonstoichiometry of Transparent Conducting Oxides // Phys. Rev. Lett. 2007. V. 98. № 4. P. 045501:1–4. https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.98.045501
  8. Posada-Borbón A., Grönbeck H. Hydrogen Adsorption on In2O3(111) and In2O3(110) // PCCP. 2020. V. 22. P. 16193–16202. https://doi.org/10.1039/D0CP01749C
  9. Chen Y., Wang X., Shi C., Li L., Qin H., Hu J. Sensing Mechanism of SnO2(110) Surface to H2: Density Functional Theory Calculations // Sens. Actuators, B. 2015. V. 220. P. 279–287. https://doi.org/10.1016/j.snb.2015.05.061
  10. Posada-Borbón A., Grönbeck H. CO2 Adsorption on Hydroxylated In2O3(110) // PCCP. 2019. V. 21. № 39. P. 21698–21708. https://doi.org/10.1039/c9cp04097h
  11. Li M., Zhu H., Wei G., He A., Liu Y. VOCs Gas Sensing Properties on SnO2 (110) Surface with Dissociated Oxygen Species Pre-adsorbed: Experiments and DFT Analysis // J. Mater. Sci.: Mater. Electron. 2019. V. 30. P. 19625–19638. https://doi.org/10.1007/s10854-019-02336-3
  12. Perdew J. P., Burke K., Ernzerhof M. Generalized Gradient Approximation Made Simple // Phys. Rev. Lett. 1996. V. 77.№ 18. P. 3865–3868. https://doi.org/10.1103/physrevlett.77.3865
  13. Dudarev S.L., Botton G.A., Savrasov S.Y., Humphreys C.J., Sutton A.P. Electron-energy-Loss Spectra and the Structural Stability of Nickel Oxide: An LSDA+U Study // Phys. Rev. B. 1998. V. 57. № 3. P. 1505–1509. https://doi.org/10.1103/PhysRevB.57.1505
  14. Klein A. Electronic Properties of In2O3 Surfaces // Appl. Phys. Lett. 2000. V. 77. № 13. P. 2009–2011. https://doi.org/10.1063/1.1312199
  15. Grimme S., Antony J., Ehrlich S., Krieg H. A Consistent and Accurate Ab Initio Parametrization of Density Functional Dispersion Correction (DFT-D) for the 94 Elements H-Pu // J. Chem. Phys. 2010. V. 132. № 15. P. 154104:1–18. https://doi.org/10.1063/1.3382344
  16. Henkelman G., Uberuaga B.P., Jónsson H.A Climbing Image Nudged Elastic Band Method for Finding Saddle Points and Minimum Energy Paths // J. Chem. Phys. 2000. V. 113. № 22. P. 9901–9904. https://doi.org/10.1063/1.1329672
  17. Курмангалеев К.С., Михайлова Т.Ю., Трахтенберг Л.И. Неэмпирическое исследование особенностей адсорбции кислорода на поверхность In2O3 (011) // Неорган. материалы. 2022. T. 58. № 3. C. 290–296. https://doi.org/10.1134/S0020168522030086
  18. Benedict W.S., Gailar N., Plyler E.K. Rotation-vibration Spectra of Deuterated Water Vapor // J. Chem. Phys. 1956. V. 24. P. 1139–1165. https://doi.org/10.1063/1.1742731

补充文件

附件文件
动作
1. JATS XML
下载
2. Fig. 1. In2O3(011) plate with adsorbed oxygen molecule [17]: plate configuration after relaxation. O2(ads.) atoms are marked in red; before relaxation, the centres of gravity of both molecules were located at a distance of 2 Å from the uppermost atom of the plate; a - the axis of the molecule was initially parallel to the plate, b - perpendicular; large spheres correspond to indium atoms, small spheres - to lattice oxygen

下载 (316KB)
索引源数据
3. Fig. 2. Energy profiles of reactions (2) (a) and (3) (b) calculated by the CI-NEB method: black circles correspond to each NEB image; the solid line shows the curve obtained by cubic spline interpolation method

下载 (311KB)
索引源数据

版权所有 © Russian Academy of Sciences, 2024