Влияние состава сырья и давления на выход С2-углеводородов в окислительной конверсии метана

封面

如何引用文章

全文:

开放存取 开放存取
受限制的访问 ##reader.subscriptionAccessGranted##
受限制的访问 订阅或者付费存取

详细

Исследовано влияние состава сырья и давления на выход С2-углеводородов в окислительной углекислотной конверсии метана в присутствии одноатомного цеолитного родиевого катализатора, дополнительно модифицированного цинком. Найдено, что изменение объемного соотношения СН4/СО2 с 1/1 на 4/1 в составе исходной смеси повышает выход С2-углеводородов в 3 раза. Присутствие О2 в исходной смеси (объемное соотношение СН4/СО2 = 4/1) также оказывает существенное влияние на выход целевых продуктов: резкое падение выхода С2-углеводородов наблюдается при концентрации О2 в исходной смеси менее 1.0%. В оптимальных условиях катализатор стабильно работает в течение первых 10 ч, а дальнейшее снижение его активности, вероятно, связано с переходом большей части родия из одноатомного состояния (Rh–O) в кластеры (Rh–Rh).

全文:

受限制的访问

作者简介

Александр Панин

Институт нефтехимического синтеза им. А. В. Топчиева РАН

编辑信件的主要联系方式.
Email: panin@ips.ac.ru
ORCID iD: 0000-0002-9748-3445

к.х.н.

俄罗斯联邦, 119991, ГСП-1, г. Москва, Ленинский пр., д. 29

Татьяна Обухова

Институт нефтехимического синтеза им. А. В. Топчиева РАН

Email: panin@ips.ac.ru
ORCID iD: 0000-0002-6155-5507
俄罗斯联邦, 119991, ГСП-1, г. Москва, Ленинский пр., д. 29

Наталья Ежова

Институт нефтехимического синтеза им. А. В. Топчиева РАН

Email: panin@ips.ac.ru
ORCID iD: 0000-0001-5993-7277

к.х.н.

俄罗斯联邦, 119991, ГСП-1, г. Москва, Ленинский пр., д. 29

Наталия Колесниченко

Институт нефтехимического синтеза им. А. В. Топчиева РАН

Email: panin@ips.ac.ru
ORCID iD: 0000-0003-2534-2624

д.х.н., проф.

俄罗斯联邦, 119991, ГСП-1, г. Москва, Ленинский пр., д. 29

参考

  1. Cai X., Hu Y. H. Advances in catalytic conversion of methane and carbon dioxide to highly valuable products // Energy Sci. Eng. 2019. V. 7. N 1. P. 4–29. https://doi.org/10.1002/ese3.278
  2. Aika K.-I., Nishiyama T. Utilization of CO2 in the oxidative coupling of methane over PbO–MgO and PbO–CaO // J. Chem. Soc. Chem. Commun. 1988. N 1. P. 70–71. https://doi.org/10.1039/C39880000070
  3. Xie P., Pu T., Nie A., Hwang S., Purdy S. C., Yu W., Su D., Miller J. T., Wang C. Nanoceria-supported single-atom platinum catalysts for direct methane conversion // ACS Catal. 2018. N 8. P. 4044–4048. https://doi.org/10.1021/acscatal.8b00004
  4. Kwon Y., Kim T. Y., Kwon G., Yi J., Lee H. Selective activation of methane on single-atom catalyst of rhodium dispersed on zirconia for direct conversion // J. Am. Chem. Soc. 2017. V. 139. P. 17694–17699. https://doi.org/10.1021/jacs.7b11010
  5. Панин А. А., Сташенко А. Н., Обухова Т. К., Батова Т. И., Колесниченко Н. В. Окислительная конверсия метана в С2-углеводороды на одноатомном родиевом цеолитном катализаторе // ЖПХ. 2023. Т. 96. № 8. С. 700–705. https://doi.org/10.31857/S0044461823080029 https://www.elibrary.ru/MHLMFX [Panin A. A., Stashenko A. N., Obukhova T. K., Batova T. I., Kolesnichenko N. V. Oxidative methane conversion to С2-hydrocarbons on a monoatomic rhodium zeolite catalyst // Russ. J. Appl. Chem. 2023. V. 96. N 8. P. 788–793. https://doi.org/10.1134/S1070427223080025].
  6. Batova T. I., Stashenko A. N., Obukhova T. K., Snatenkova Yu. M., Khramov E. V., Sadovnikov A. A., Golubev K. B., Kolesnichenko N. V. Oxidative carbonylation of methane into acetic acid: Effect of metal (Zn, Cu, La, and Mg) doping on Rh/ZSM-5 activity // Micropor. Mesopor. Mater. 2023. V. 366. ID 112953. https://doi.org/10.1016/j.micromeso.2023.112953

补充文件

附件文件
动作
1. JATS XML
下载
2. Fig. 1. Dependence of the yield of C2 hydrocarbons on the pressure in the carbon dioxide oxidative conversion of methane. Experimental conditions: mixture 60CH4/15CO2/2.5O2 (volume ratio CH4/CO2 = 4/1), flow-through circulation mode (volume velocity — 6000 h–1), T = 450°C, Vfeed = 10 nL h–1, experiment time — 4 h.

下载 (56KB)
索引源数据
3. Fig. 2. Dependence of the yield of C2 hydrocarbons on the experiment time in carbon dioxide oxidative conversion of methane. Experimental conditions: mixture 60CH4/15CO2/2.5O2 (volume ratio CH4/CO2 = 4/1), flow-through circulation mode (volume velocity — 6000 h–1), T = 450°C, P = 3.0 MPa, Vfeed = 10 nL h–1.

下载 (59KB)
索引源数据
4. Fig. 3. EXAFS spectra at the K-edge of Rh of the initial and spent (in carbon dioxide oxidative conversion of methane) Rh-Zn/HZSM-UZ catalyst.

下载 (161KB)
索引源数据

版权所有 © Russian Academy of Sciences, 2024